Ngay từ khi còn học nhạc ở Đại chủng viện Xuân Bích, ông và nhóm sinh viên Đại chủng viện Xuân Bích Hà Nội đã nghĩ đến việc sáng tác những bài thánh ca Việt Nam theo thể loại mới. Từ đó, vào tháng 7 năm 1945, Nhạc đoàn Lê Bảo Tịnh được thành lập, do ông làm Đoàn trưởng. Trong suốt thời gian 30 năm, Nhạc đoàn đã có nhiều đóng góp cho nền âm nhạc Việt Nam, trong đó Hùng Lân cũng có phần không nhỏ. Thời gian này, ông bắt đầu dùng bút danh Nam Hoa, Lâm Thanh để sáng tác nhạc. Năm 1943, ông sáng tác nhạc phẩm Rạng đông, được giải thưởng của Hội Khuyến học Hà Nội. Năm 1944, ông sáng tác bài hát Việt Nam minh châu trời đông, được giải nhất kỳ thi Âm nhạc Toàn quốc trong năm đó. Tác phẩm này sau được Đảng Đại Việt dùng làm đảng ca.

Liên tiếp trong hai năm 1945 - 1946, mẹ rồi đến cha của Hùng Lân qua đời. Ông phải bỏ học để có điều kiện lo lắng cho gia đình vì các em còn nhỏ. Năm 1945, ông nhận dạy học ở trường Kẻ Giảng (nay thuộc huyện Thanh Liêm, tỉnh Hà Nam), cách Phủ Lý chừng 5, 6 cây số. Trong nhà thờ Kẻ Sở của vùng này, bấy giờ có một cây quản cầm (harmonium) rất tốt và ông thường dùng để sáng tác nhiều bài hát và về sau trở nên nổi tiếng. Cũng trong thời gian này, bút hiệu Hùng Lân ra đời, được ghép từ hai tên của người em thứ năm và thứ tám của ông. Sau đó, ông nhận làm giáo sư dạy âm nhạc tại trường Trung học Nguyễn Trãi Hà Nội.

Năm 1946, ông đã viết một bài hát hưởng ứng với tên gọi "Khỏe vì Nước". Bài hát nhanh chóng được phổ biến và trở thành bài hát chính cho phong trào thể dục thể thao. Ngày 26 tháng 5 năm 1946, nhân ngày hội khỏe đầu tiên của nước Việt Nam Dân chủ Cộng hòa, thanh niên và Tự vệ Thủ đô Hà Nội đã trình diễn bài thể dục đồng diễn trên nền bài Khỏe vì Nước. Từ đó, cái tên Hùng Lân trở nên nổi tiếng.

Khi cuộc Kháng chiến chống Pháp bùng nổ ở Hà Nội, ông cũng theo kháng chiến một thời gian. Tuy nhiên, vì hoàn cảnh gia đình, ông đành rời chiến khu trở về Hà Nội tiếp tục dạy học. Năm 1948, ông dạy âm nhạc ở trường Chu Văn An, Hà Nội. Năm 1949, ông cho xuất bản sách dạy âm nhạc khai tâm và sơ đẳng gồm 2 tập, mang tên Cây Đàn Sống được Nhà xuất bản Thế giới Hà Nội ấn hành. Sau đó, ông tiếp tục cho ra đời các bộ sách Giáo khoa Âm nhạc cho lớp Đệ thất, Đệ lục, Đệ ngũ, Đệ tứ.[3] Có thể nói ông là người đầu tiên soạn sách giáo khoa dạy âm nhạc trong nhà trường phổ thông.